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台湾学院与台湾科技学院的研究人员，通过理论、计算和实验结合的形式，深入研究了拐角单层石墨烯中非线性霍尔效应，发觉材料中的贝利曲率偶极矩可以随着拓扑平带色散的调节而改变的化学机制。
量子霍尔效应（Hall,QHE）是霍尔效应的量子热学版本。通常分为整数量子霍尔效应(QHE)和分数量子霍尔效应(QHE)，其中整数量子霍尔效应由日本化学学家von发觉，他因而获得1985年诺贝尔化学学奖。分数量子霍尔效应由法籍日裔数学学家崔琦、德国化学学家HorstStörm和日本材料学家发觉，前三者因而与日本化学学家分享1998年诺贝尔化学学奖。
整数量子霍尔效应所描述的现象是，在向二维电子二氧化碳施加纵向驱动电压时，横向检测得到的浊度平台为基本自然常数整数倍。实验发觉，浊度平台对于环境的扰动非常稳定，检测所得浊度的量子单位（）可以达到十亿分之一的精确度，这么的精确度促使整数量子霍尔效应成为制订内阻标准，确定自然常数h(普朗克常数)和e(电子电荷)的标准方式。从数学学和物理的本质上讲，整数量子霍尔效应中出现的整数是一些拓扑量子数。在物理和拓扑学中，它们被叫做陈数（Chern，以记念日裔物理家陈省身），但是它们与固体材料中的能带拓扑信息–非乏味的贝利曲率（Berry）息息相关。量子霍尔效应与其衍生下来的一系列效应，如量子反常霍尔效应、量子载流子霍尔效应，和本项研究发觉的拐角单层石墨烯中的非线性霍尔效应等，都具有新奇和广泛应用前景的浊度输运性质和非乏味贝利曲率的物理本质。正是由于即具有应用与实验意义，又具有深刻的物理和数学学理论内涵，对于那些霍尔效应现象的研究，在近二十多年里如雪后莴笋般出现，在汇聚态化学学，量子材料科学和量子信息科学等等方面，不断创造出研究的风潮。
与此同时，以石墨烯为首的二维量子材料，因其优良的电热性能，便于通过电场和磁场连续调控和简单而非乏味的拓扑性质，深受全世界数学学和材料科学研究人员的青睐。尤其是近些年来在“魔角”1.08°转角的单层石墨烯发觉的强关联绝缘性和超导电性，更是将拐角石墨烯等二维量子摩尔材料研究推向了高潮。关于石墨烯中的种种霍尔效应研究，人们早已发觉了好多新奇的现象，而对于拐角石墨烯中的霍尔效应研究，依然还有好多亟需探求的地方。本项研究正是弥补了这样的空白，发现了拐角单层石墨烯中的易调控的非线性霍尔效应。
拐角石墨烯所代表的二维量子摩尔材料，其突出优点是便于调控，可以通过连续扫描拐角度数、电场和磁场，精细控制系统中的互相作用硬度和电子的填充数，这样就可以赶超了传统量子霍尔效应元件（如二维电子气材料）的众多限制。并且，拐角石墨烯的能带比较复杂（具有长程关联效应的拓扑平带体系），但是因为摩尔尺度远小于晶格尺度，系统中的挠度和非均匀性等诱因都须要在模型估算中彰显。在这一背景下，台湾学院化学系博士研究生张栩与其导师孟子杨院长，联合台湾科技学院的王宁院长及其博士后黄美珍、吴泽飞（现为格拉斯哥学院副研究员）等人，法国密西西比学院孙锴院士组成研究团队，通过理论、计算和实验结合的形式，深入研究了拐角单层石墨烯中非线性霍尔效应，发觉材料中的贝利曲率偶极矩可以随着拓扑平带色散的调节而改变的化学机制。实验系统的示意图和基本结果如图1所示，研究团队使用垂直材料方向电场作为调节平带色散的手段，在对拐角石墨烯施加频度为w的纵向驱动电压时，观察到横向频度为2w的非线性电流响应显著地随垂直材料方向电场的调节有减小、减小甚至反向的变化，并通过估算贝利曲率偶极矩热点随着拓扑平带色散的变化而从理论上完美地解释了实验现象。这项具有国际影响力的成果，刚才作为编辑推荐文章（’）发表在国际顶级数学学期刊《物理评论快报》（），文章链接为Phys.Rev.Lett.131,(2023)（见参考文献[1]）。
图1.拐角单层石墨烯实验装置，a.拐角石墨烯样品结构，上下两个基频促使实验中可以独立调节拐角石墨烯中的垂直电场硬度以及自旋含量。b.非线性霍尔效应的检测示意图。c.拐角石墨烯填充数为-1.5时，非线性霍尔电流随电场发生剧烈变化，并一直与注入电压成二次方关系。此图来自文献[1]。
张栩、孙锴、孟子杨等人组成的理论与数值估算研究团队，在近几年中在量子摩尔材料的模型设计和大规模估算求解方面，取得了行业中有目共睹的成绩。她们发展下来的动量空间量子蒙特卡洛算法（见参考文献[2,3]），她们发觉的关联平带系统中时间反演对称性破缺气温因为低能激子而远高于能级能隙的数学规律(见参考文献[4,5]),都在从理论和数值估算的角度推进实验的进展。
港交大王宁院长率领的实验团队（包括本实验中博士后黄美珍、吴泽飞等人）在贝利曲率造成的新奇输运现象方面有着深厚的研究基础，从量子摩尔材料制备到样品的电磁场调控和输运性质的确切检测，都在国际行业中处于推动水平。近些年来，王宁院长课题组在聚酰亚胺中观察到贝利曲率造成的谷霍尔效应（见参考文献[6]），在拐角过渡金属硫族化合物中观察到贝利曲率偶极矩造成的非线性霍尔效应(见参考文献[7])等，都是领域中具有影响力的工作。
图2:理论估算与实验结果的完美对比。a.单层拐角为1.30°的石墨烯样品。在调控垂直电场和电子抢占数时的非线性霍尔效应数据。b.对于实验样品条件下的理论估算结果。估算在考虑单轴挠度为0.3%时的贝利曲率偶级距。贝利曲率的符号（通过蓝色和黄色代表正负号）与实验观测几近定量吻合。此图来自文献[1]。
在本项合作项目中，理论与数值团队通过估算发觉，与通常的拓扑材料不同，拐角石墨烯特有的拓扑平带可以对贝利曲率的动量空间分布实现高效的调控反常霍尔效应，让原本只应当局域在能带边沿的贝利曲率可以随着平带色散的调节在能带中较大的区域自如滑动。于是，反比于贝利曲率多极矩的反常速率所形成的非线性输运现象，即在对样品施加频度为w的纵向驱动电压时，观察到横向频度为2w的非线性电流响应，就可以通过调节平带的色散关系而敏锐地变化。这么一来，贝利曲率发生显著变化毋须只通过常规的能带关掉-重新打开过程，在拐角单层石墨烯的拓扑平带中，还可以通过调节平带的色散连续滑动贝利曲率的热点来实现，与之相应的非线性霍尔效应也就可以在实验中敏锐地进行调控。
在本项目的实验中，王宁课题组的黄美珍、吴泽飞等人，在实验中使用垂直材料方向电场作为调节平带色散的手段，在对拐角石墨烯施加频度为w的纵向驱动电压时，观察到横向频度为2w的非线性电流响应显著地随垂直材料方向电场的调节有减小、减小甚至反向的变化。如图2所示，这样的非线性霍尔效应实验观测结果与理论估算非常吻合，这也就意味着实验听到的对外场敏感的非线性输运行为的确来自于贝利曲率偶极矩（或则贝利曲率热点）在拓扑平带中的滑动。在不同单轴挠度、不同拐角的实验中观察到的变化趋势可以通过贝利曲率得到的理论估算结果完美解释。研究团队就是这样，通过理论、数值和实验结合的研究方法，发觉了拐角单层石墨烯中易调控的非线性霍尔效应。
本项研究对于量子摩尔材料和非线性霍尔效应在新的实验载体中实现，都具有重要的意义。众所周知，与电磁非线性响应相关的二外频与检波技术在激光外频、光伏发电等光学领域（光可以视为高频的电磁场）早已有了比较长时间的发展，高频检波已广泛应用于红外、远红外和亚毫米波段的侦测器和传感技术。但是电子三极管和光子晶闸管的工作频度之间存在所谓的太赫兹间隙(gap,0.1至10THz)反常霍尔效应，这段频度内的非线性响应研究还处于起步阶段。本项港大-港交大理论与实验合作研究的成功，除了具有拓扑平带中贝利曲率滑动调控非线性霍尔效应的理论和实验汇聚态化学学上的学术意义，也促使人们有理由相信，拐角石墨烯中容易被调控的低频电压驱动非线性霍尔响应将有潜力在产业界（包括新材料和量子信息等），在低频电压的外频与整流等应用中大展拳脚。主要诱因在于非线性霍尔效应中电讯号的外频和检波是通过材料的固有量子特点——贝里曲率偶极矩决定的，不具有传统电子元件中的电流阀值或过渡时间限制。通过在拐角石墨烯中调控布里曲率偶极矩，有望实现温度下具有巨大响应和超高灵敏度的太赫兹侦测。
本项研究所获得的台湾研资局卓越学科领域计划“二维材料研究项目”（AoE2D,AoE/P-701/20）与台湾研资局协作研究金计划“量子摩尔材料多体研究范式”(CRFMany-bodyinmoiré,C7037-22GF)的有力支持，可以看见台湾政府对于二维量子材料，尤其是拐角石墨烯等量子摩尔材料研究支持的眼光和前瞻性。研究中所进行的大规模数值估算，在台湾学院资讯科技服务处高性能估算平台，台湾学院化学系“黑体”()超级计算机上完成，在此一并谢谢。
论文链接：
参考文献：
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库伦作用无尽期，动量蒙卡寄相思
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