【摘要】：随着化石燃料的不断消耗和环境问题的日渐显现,人们对可再生能源的开发与借助已成为现今科学研究的热点。目前,人们对新能源装置的研究,如燃料电瓶(Fuelcells,FCs)、以及颜料敏化太阳能电板(Dye-solarcells,DSSCs)等有助于解决环境污染和能源问题。其中,FCs和DSSCs中常用的电催化剂为贵金属Pt和Pt基复合材料,但是,贵金属Pt储量有限、价格高昂锗与量子通讯,且稳定性较差。因而,寻觅廉价易得、稳定性高,可取代Pt材料的催化剂是急待解决的问题。单原子催化剂(-atom,SACs)因其奇特的结构和电子特点,在电催化等系列重要催化反应中具有优异的催化活性、选择性以及稳定性,但因为高度分散的单原子表面能高,热力学不稳定性,因而建立稳定的单原子催化剂是催化领域的重要挑战之一。本论文以碳量子点(Dots,CQDs)为载体,借助载体与金属之间的强互相作用,制备了非贵金属单原子催化剂锗与量子通讯,并将其应用在燃料电瓶以及颜料敏化太阳能电板阴极反应中。具体研究成果如下:(1)以碳量子点为载体材料,按照萤光淬灭效应负载金属Fe,成功制备单原子Fe催化剂,并将其应用在燃料电瓶阴极氧还原反应(,ORR)中。
球差校准高分辨透射电镜研究表明,单原子Fe催化剂中金属Fe以单个原子的方式均匀分布在载体表面。电感耦合等离子发射波谱(ICP)测试Fe浓度在1.52wt%左右。ORR测试结果显示,单原子Fe催化剂初始电位和阴极电压电位分别为0.92V(vsRHE)和0.83V(vsRHE),电压密度在0.4V(vsRHE)时达到-6.43mA?cm~(-2),电子转移数为3.96,焦比为2.17%,均与商业Pt/C相当,但是具有挺好的稳定性(经过5000次循环以后半波电位仅增长3mV)和抗乙醇性能,表明该单原子Fe催化剂是一种优异的非贵金属燃料电瓶阴极催化剂。(2)本论文进一步以碳量子点为载体负载金属Co,对碳量子点负载不同金属的催化性能进行研究。因而,本文制备了碳量子点-钴复合催化剂(CQDs-salt-Co-acid),将其用作DSSCs的对电极中,研究该催化剂对碘还原反应的催化活性。ICP测试Co参杂量在2.77wt%左右。实验测试结果表明CQDs-salt-Co-acid催化剂的峰电位差E_(pp)=260mV,大于Pt电极,光电效率为7.78%与Pt电极(8.04%)相当,在DSSCs中表现出优异的催化性能。实验结果证明以碳量子点为载体合成的负载型催化剂具有优异的电催化活性。
