按照国家原子能机构等部门《关于印发《医用同位素中长期发展规划(2021-2035年)》的通知[1],“一县一部门”到2035年在全国范围内实现,新建核医学科室将大幅增加。为了进一步规范核医学放射性废水的管理,指导医疗机构核医学科室建设,本文将构建数学模型推导出计算公式,通过算例分析,为核医学槽衰变池容积评价和设计提供计算方法,为医疗机构、环评机构和管理部门提供技术参考。
材料和方法
1、核医学放射性废水管理要求:根据《放射性同位素及放射装置安全防护条例》等辐射安全法规[2-3]的要求,核医学部门应有能力确保放射性废气、废液、固体废物排放均达标。 加工能力或可行的加工方案。 核医学放射性废水的管理要求涉及两个方面:一是废水前期产生和收集的要求,主要包括废水的源头、最小化和分类收集; 二是废水后期暂存和排放要求,主要包括废水暂存设施的设置、排放管理等。
——2002年《电离辐射防护和辐射源安全基本标准》[4]规定排放不得超过监管部门认可的排放限值,包括排放总量限值和浓度限值; 有适当的流量和浓度监测设备;含有放射性物质的废液应采用槽式排放。 HJ 1188-2021《核医学辐射防护与安全要求》[5]规定,核医学工作场所应配备槽式或推流式放射性废液衰变池或专用容器; 含有131I治疗病房的核医学工作场所应设有槽式废液腐化罐。 ——2020年《核医学放射防护要求》[6]规定,放射性废液衰变池的设置应当按照环保部门的规定执行。
2、废水排放指标及限值:槽式腐化池是核医学废水暂存设施的主要形式。 其设置包括硬件措施和卷容量。 硬件措施应执行上述标准中的防渗透、防渗漏要求。 、流量监测和排放控制要求这里不再详细阐述。 对于已按照最小化等要求产生的核医学放射性废水,关键是设置符合要求的槽式衰变池的数量和容积,使放射性废水经过暂存、衰变后,达标排放。符合标准和法规并得到监管机构的批准。 活性、浓度排放限值和废水暂存衰减时间的要求。
2002年-8.6.2[4]规定:每月排放总活度≤10(职业接触对应的年度摄入和吸入限值中较小者),且每次排放活度≤1,每次排放后用≥3倍排放量的清水冲洗。 HJ 1188-2021[5]规定,含半衰期为24小时核素的放射性废液暂存时间应≥最长半衰期的10倍(含131I核素暂存≥180d)。 监测结果经审核管理部门认可后,按GB 18871-2002中8.6.2规定的方法排放[4]。 放射性废液总排放口总α≤1Bq/L,总β≤10Bq/L,放射性活度浓度131I≤10Bq/L。 北京医疗机构核医学科根据核素的半衰期将其分为A类(半衰期24小时)。 对含有不同种类核素的放射性废物进行分类收集、暂存和处置。 放射性废水的管理要求同上。 标准规定总体上是一致的。 其中,核医学科门诊使用131I核素产生的废水需暂存≥80天,131I核素住院治疗产生的废水需暂存≥180天。 经检测符合标准即可排放[7]。
综上所述,核医学放射性废水排放要求为: (1)根据-2002年[4]8.6.2的规定及附录B1.3.4和B1.3.5,计算关键核素( 131I核素 ≈0.91 MBq ),每月排放总活度≤10,每次排放活度≤1,每次排放后用≥3倍排放量进行水冲洗; (2)总α≤1Bq/L,总β≤10Bq/L,131I活度浓度≤10Bq/L(含131I时); (3)放射性废水充装后暂存时间≥最长半衰期的10倍(131I住院废水暂存时间≥180d)。 需要指出的是,厚源法或蒸发法测得的废水总α和总β放射性基本上不包括131I等挥发性物质和其他短寿命人工放射性核素的贡献。 主要针对长寿命的α和β放射性核素。 放射性核素[8]。
3.废水中的关键核素:衰减罐容积的评估和设计取决于废水中的关键核素。 核医学门诊使用18F、99mTc等A类核素和131I、201Tl等B类核素进行影像诊断,使用131I、89Sr、153Sm、177Lu等核素进行治疗。 其中,A类核素在废水中衰变较快。 门诊核治疗后,患者立即离开或留观不超过15分钟[9]。 通常不需要使用厕所来产生放射性废水。 用于治疗甲状腺疾病的放射性核素用量占治疗用放射性核素总量的90%以上,几乎所有使用的放射性核素都是131I[10]。 因此,门诊影像诊断或住院使用131I核素时,放射性废水中的关键核素通常是131I。 否则,关键核素应为半衰期最长、产生放射性废水的核素。
根据已知的核药池衰变池容积、数量等条件,计算废水中的关键核素是否满足上述排放控制指标的要求,是对衰变池容积的评价过程; 根据已知条件,设定关键核素排放活度目标值,并计算需要设置的槽式衰变池的容积和数量,使关键核素满足废水排放过程中排放控制指标的要求是衰减池容积的设计过程。 为了描述方便,本文以131I核素作为废水中的关键核素,并通过实例演示了上述评估和设计过程。
4、槽式衰变池容积评价方法:估算单个槽式衰变池废水中关键核素的放射性水平,假设以下条件和参数:①每天治疗的患者人数相等,放射性废水为排入腐烂池后混合均匀; ②单个槽式衰变池有效容积为V(m3)核衰变,日核医学放射性废水产生量为V天(L),日清洗科室用水量为V干净(L),用水量每个厕所的冲水量为F(L)); ③ 填充单个槽衰变单元的时间为t1(d)核衰变,填充后继续暂存衰变的时间为t2(d); ④ 关键核素和其他核素日均诊治患者数分别为n1、n2。 例如,患者在诊疗过程中上厕所的比例为P,人均上厕所的次数为M; ⑤ 关键核素单个患者用量为A例(MBq),半衰期为T1/2(d),在患者诊疗过程中如厕时排出体外。 关键核素活度占单例剂量活度的百分比为E; ⑥ t时刻废水中关键核素的放射性活度为A,单位时间注入的活度为A0,t1天充填后的活度为A1,继续暂时衰变,t2日后的活度为A2,MBq; ⑦活度A2对应的放射性活度浓度为C2,Bq/L。
在向单个衰变池注入废水的过程中,单位时间内注入的关键核素具有A0活度。 同时,核素以λ常数衰变,其放射性活度A的变化为式(1):
求解该微分方程即可得到关键核素的放射性,如方程(2):
该公式由边界条件确定。 当t=0,A=0时,则活度为式(3):
t1 天后,单个腐烂池充满了废水。 此时关键核素活度A1为式(4):
停止注入并继续暂衰t2天后,关键核素活度A2为式(5):
核医学科室通常设置N个相互独立、体积相同的槽式衰变池。 在连续工作条件下,t2=(N-1)t1,即某个腐烂池充满后允许继续暂时储存腐烂的最长时间。 时间t2等于剩余(N-1)个衰减池被填满时的时间t1之和。 此时关键核素活度为式(6):
5、逆算体积设计方法:
当关键核素的发射活度设为A2时,可求出φ值,代入式(8)得到实根,再代入式(10)得到单槽衰变的体积V1水池。
6、计算体积设计方法实验:
由式(11)计算得到的体积V2首先满足废水暂存时间的要求。 此时,将该体积对应的填充时间t1代入式(6)和式(7)中,计算废水排放时是否满足关键核素。 若不满足活度及活度浓度排放限值要求,可取某一体积值>V2,重新计算该体积条件下关键核素的活度及活度浓度,直至体积满足排放限值。 要求结果
不同医疗机构核医学科收治的病人数量、核素使用量、废水产生量等存在差异,因此衰变池的评价和设计结果也不同。 下面结合日常核医学工作实际,选取常见患者诊疗量及其他相关参数,演示上述评估设计方法及相应公式的计算及应用过程。
1. 体积评估示例
核医学门诊:相关资料[11]显示,患者体内的131I核素大部分通过尿液排出体外,少量通过粪便、唾液和汗液排出。 根据分化型甲状腺癌患者外剂量当量率与 131I 治疗后体内残留放射性相关性的研究结果[12],“A 清除”和“清除”患者体内残留放射性病灶”随时间t(h)变化的变化函数分别为式(12)和式(13):
t=3 h时,上述两组甲状腺癌患者的放射性活度值约为0.8 A0,即3 h内有约0.2 A0活度的 131I核素通过尿液排出体外。 核医学科门诊的131I放射性核素显像检查通常可在3小时内完成。 参照上述结论,患者如厕时体内排出的131I放射性核素活度的百分比E为20%。
假设某核医学科室日均重点核素131I显像检查人数n1=5人,18F、99mTc显像检查人数n2=30人,131I核素A例单例剂量=,则131I核素半衰期T1/2=8.04d,治疗期间患者上厕所的比例P=1,每人平均上厕所次数M=1,治疗期间的用水量单次冲水F=5L[13],清洗部日用水量V=50L,设置三个等容积的槽式腐化池(N=3),单个腐化池的容积V = 12 立方米。 在连续工作条件下,计算评估该体积条件下各项要求的符合性,如下:
结果表明,当单个衰变池容积为12 m3时,废水中131I核素活度为A210 Bq/L,不满足活度浓度限值要求。 其余参数保持不变。 例如,如果单个衰变池的体积增加到15 m3,则可以再次计算t2 ≈ 133 d,A2 ≈ 0.044 MBq,C2 ≈ 2.9 Bq/L,表明该体积满足关键核素活度和活度同时要求。 废水浓度排放限值及暂存、腐烂时间要求。
131I核素住院:假设某核素治疗病房最多可容纳10人同时住院,每位患者平均住院时间为3天。 出院当天,新患者会办理入院手续并完成用药,所以平均每天会有5人。 (n1)当天服药,另外5人(n2)前一天服药。 单个患者体内 131I 的平均药物活性为 150 mCi (5); 国际放射防护委员会第94号出版物[14]指出,接受放射性碘治疗后,约83%在72小时内排出体外。 体内131I核素活度排出体外的百分比E=83%; 患者住院期间每天洗澡、上厕所,所以P=1,M=1; 每个病人住院期间每天都会洗澡。 所有冲厕、冲厕用水F=100L,日常保洁用水V=100L; 设置3个等体积的槽式腐化池(N=3),单个腐化池体积V=100m3。 在连续工作条件下,计算评估该体积条件下各项要求的符合性,如下:
结果表明,在此体积条件下,同时满足关键核素活度、活度浓度排放限值和废水暂衰时间的要求。
2. 体积设计实例
逆算法:假设某核医学科门诊平均每天进行关键核素131I显像检查的人数n1=5人,进行18F和99mTc显像检查的人数n2=20人, 131I核素A例单例剂量=。 访视期间患者上厕所比例P=1,上厕所次数M=1,单次冲水量F=5L,保洁科每日用水量V =50L,暂衰时间t2≥80d。 拟设置3个等体积的槽式腐烂池(N=3)。 假设废水排放时131I核素活度目标值为A2=0.1MBq。 根据上述条件设计单槽衰变池的体积。 计算过程如下:
结果表明,设计容积能够同时满足关键核素活度、活度浓度排放限值和废水暂存衰减时间的要求。
试算方法:假设某核医学诊所拟设置4个等体积的槽式衰变池(N=4)。 其他参数与上面相同。 设计了单槽衰变池的体积。 计算过程如下:
结果表明,该体积虽然满足废水暂衰时间和活性排放限值的要求,但活性浓度远高于排放限值。 尝试将单个腐烂池的容积增大至V=7.5 m3,并重新计算该容积下是否符合要求:
通过加大设计容积,废水暂存和排放能够满足核素活度、活度浓度排放限值和暂存衰减时间的要求。
讨论
池衰变池体积的评估和设计取决于废水中所含的关键核素。 当门诊影像诊断或病房住院使用131I核素时,放射性废水中的关键核素通常是131I。 否则,关键核素应为半衰期最长、产生放射性废水的核素。 在槽式衰减池容积评估和设计过程中,废水排放应符合标准规定,并符合监管部门认可的核素活度、排放浓度限值、废水暂存衰减时间的要求。
关键核素排放指标的计算方法还可用于计算废水中某种α或β放射性核素的活度和活度浓度。 其活度浓度在数值上等于该核素对废水总α或总β放射性的贡献。 值,此时“关键核素”指的是α或β核素,其余产生废水的核素为“其他核素”。 核医学使用α、β核素产生废水时,可计算评价各α、β核素活度浓度之和是否满足总α≤1Bq/L、总β≤10Bq/的排放要求L。
131I活度浓度≤10 Bq/L的要求比较严格。 采用逆计算体积设计方法时,必须设定较小的关键核素排放活度目标值,使活度浓度满足标准≤10 Bq/L的限值要求。 该方法的特点是可以根据设定的关键核素排放活度目标值来设计体积。 然而,对于衰减池数量N>3的情况,计算过程会过于复杂。 试算容积设计方法比较简单。 首先计算满足暂存时间要求的体积,然后通过尝试增加体积和计算指标来找到满足要求的体积值。
核医学放射性废水是辐射安全监管的重点。 现行法规和标准规定了废水临时储存设施的原则要求。 槽式衰变室是核医学废水暂存设施的主要形式。 目前,对其体积评估和设计的研究较少。 本文根据核医学科的实际情况,建立了槽式衰变池容积与废水放射性水平的关系。 所提供的计算方法可用于核医学中槽式衰变池容积的评估和设计。