摘要光量子储存器是一种可以储存光量子信息并在可控的时间后将其读取下来的设备。基于光量子储存器可以建立量子中继器，克服讯号在传输过程中伴随通讯距离降低的指数衰减，进而实现大尺度的量子网路。作为一种优异的量子储存材料，球状的稀土参杂晶体已被广泛地应用于各类量子储存实验中。与精典储存器的发展路线类似，目前量子储存器也正在朝着大型化和集成化发展。采用皮秒激光微加工技术在球状的稀土参杂晶体中加工光波导，来建立晶体波导量子储存器就是一条极具发展前景的技术路线。文章将主要介绍近日基于皮秒激光微加工技术的晶体波导量子存储器的研究进展。
关键词稀土参杂晶体，皮秒激光微加工，光波导，量子储存
01引言
我们生活在一个网路时代，每天都有海量的信息在互联网中传输。与精典网路不同，量子网路中传输的是量子信息。利用量子网路，可以实现远距离的量子秘钥分发，完成基于数学学原理的保密通讯[1]；可以实现基于分布式构架的可扩充量子估算，提升量子估算的效率[2]；还可以实现分布式量子精密检测，提升检测的精度[3]。与精典的网路类似，量子网路中常用的信道和信息载体也是光纤和光子，只不过量子网路中用到的光子数比精典网路要少太多，大多数情况下都在单个光子的级别。光子在光纤中传输时，会发生耗损，随着传输距离的下降，这个耗损指数地降低，这促使基本未能通过直接在两点间传输光讯号来实现远距离的通讯。在精典通讯领域，可通过每隔50km或则100km设置一个中继站对光讯号进行放大来填补信道的传输耗损。但在量子网路中，受限于量子不可克隆定理[4]，未能有效地克隆未知的量子态，因此精典的中继方案未能奏效。
量子中继方案也是将一段很长的通讯距离分成好多段，每一段距离两端各有一个节点，通过纠缠分发等方案在这两个节点之间构建量子纠缠，之后再在两个相邻节点之间进行纠缠交换的操作，若果成功才能实现通讯距离的翻番[5]。在所有的纠缠交换操作成功后，可继续在相邻节点之间进行下一层的纠缠交换，每一层纠缠交换成功后，就会使通讯距离加倍降低，最终就能达到所需的通讯距离。因为纠缠交换过程的成功与否是机率性的，假如不采取其他额外举措，就得要求所有的纠缠交换操作同时成功，能够达到最终所需的通讯距离。而量子储存器可以将分发或则交换形成的纠缠态储存上去，在须要的时侯再读出继续进行纠缠交换操作，因此可以有效地提高纠缠交换的成功率。
量子储存器大体上可以分为发射型和吸收型两类。发射型量子储存器在经过精典的激光脉冲迸发后可以释放单光子，并产生载流子—光子纠缠。在单量子以及原子系综体系中都可以实现发射型量子储存器。在单原子[6—8]、单离子[9，10]以及固体中的单杂质[11—14]等体系中早已实现了量子储存器。这些基于单量子体系的发射型量子储存器原则上可以确定性地形成单光子以及载流子—光子纠缠，但却很难实现多模式复用。而基于DLCZ(Duan—Lukin—Cirac—)方案[15]通过拉曼散射形成与原子关联的光子，也可以在冷原子气[16，17]以及稀土参杂晶体[18，19]等原子系综中实现发射型量子储存器。这样就可以在发射型量子储存器中实现多模式复用[20—22]，但是拉曼散射过程中形成的光子是机率性的，这会对量子通讯速度导致不利影响。
吸收型量子储存器可以吸收输入的外部光子，之后在一段时间后将吸收的光子释放下来。因为单个原子与单个光子的互相作用太弱，为了有效地吸收外部输入的光子，吸收型量子储存器主要依赖于大量的原子，也就是原子系综来实现。基于吸收型量子储存器的量子中继器[23—25]结合了单量子以及原子系综体系的优点，可以同时支持确定性的单光子源以及多模式复用[18，19，26]量子通讯储存，可以实现更快的量子通讯速度。
量子储存器的性能可以用储存保真度、存储效率、存储时间、存储带宽、存储模式数、存储波段等参数表征[27]。目前在稀土参杂晶体中早已实现了99.9%的储存保真度[28]、69%的储存效率[29]、20ms的储存时间[30]、多模式复用[31]、1.5μm通信波段[32]的量子储存，凸显了这些材料极好的应用前景。据悉，铕参杂的硅酸钇晶体具有所有物质体系中最长的相干寿命，在特定实验条件下历时6个小时[33]。人们借助掺铕硅酸钇晶体极长载流子相干时间的特性，还提出了一种全新的远程量子通讯方案——可联通量子储存器[34]。该方案的基本思想是将量子信息储存到长寿命的量子储存器中，之后通过精典的交通工具如客机、高铁、卡车等将量子储存器运送到须要的地方后再将储存的量子信息读取下来。该方案的核心以及难点就是实现长寿命的量子储存，中国科学技术学院的研究团队不久前已在掺铕硅酸钇晶体中实现了1小时的高保真度相干光储存[35]，向实现可联通量子储存器迈出坚实的一步。
为了推动实际应用，量子储存器也在朝着集成化和大型化的方向发展。得益于稀土参杂晶体稳定的化学和物理性质，多种基于晶体内微纳结构的量子储存器已被加工下来[36—38]。其中，采用皮秒激光微加工技术可在稀土参杂晶体中加工出高品质的光波导，实现晶体波导量子储存。这些波导结构可以直接与多模光纤对接，并支持传输不同的偏振光模式，可以便捷地扩充和集成。
02皮秒激光直写的晶体波导
皮秒激光在材料的加工中具有广泛的应用，本文主要关注使用皮秒激光在稀土参杂晶体中加工光波导。它的基本原理是将强的皮秒激光脉冲聚焦在透明的材料中，导致聚焦区域材料折射率的改变[39，40]。在皮秒激光照射的同时联通样品，才能加工出满足不同应用需求的波导结构。按照加工过程中损伤的类型以及几何形态，如图1所示，可以将皮秒激光微加工的光波导分为4类[40]：I型光波导产生于皮秒激光照射过的区域，发生的是折射率变大的变化，对应于弱损伤；II型光波导产生于皮秒激光加工的两条平行刻痕之间，其中刻痕的折射率变小，对应于强损伤；III型光波导产生于矩形的一圈刻痕之间，刻痕的折射率变小，对应的也是强损伤；IV型波导与II型波导结构类似，不过IV型波导是直接在样品表面加工的，跟脊波导很类似，而其他三种类型的波导通常在距离样品表面几十微米的位置。不仅以上4种类型外，还可在III型波导刻痕外多加工几层周期性排列的刻痕，产生光晶格波导[41]。
图14种不同类型波导的示意图(a)I型光波导；(b)II型光波导；(c)III型光波导；(d)IV型光波导[40]
03量子储存方案
在加工好晶体波导后，为了实现量子储存还须要选择合适的量子储存方案。在稀土参杂晶体中，因为不同稀土离子所处的环境不同，光学跃迁频度也存在区别。彰显在整块晶体的稀土离子系综上，就是呈现出非均匀紊流的吸收带[42]。
3.1原子频度梳方案
对于一个由两个能级基态
和
以及一个迸发态基态
组成的Λ系统，采用波谱烧孔技术可以在
和
之间制备一个梳状的吸收带，这个吸收带也被称为原子频度梳(AFC)[43]。当单光子被AFC吸收后，整个原子系综处于一个集体的Dicke态：
其中N为AFC内可能与单光子作用的离子总量，
表示原先处于
的第j个离子被迸发到迸发态
，zj为第j个离子的位置，k为输入单光子的波数，系数cj由第j个离子的跃迁频度以及位置决定。假定AFC的周期为Δ，δj=ω0+2πmΔ，其中ω0为AFC的中心频度量子通讯储存，m为整数，在τ=1/Δ后，相位自发地聚首，进而造成AFC杂波的发射。AFC储存方案的储存时间固定，且仅与AFC的周期相关。
3.2载流子波的原子频度梳方案
为了实现按需储存，可以在t(tΔ)时于
与
上施加一个控制光脉冲，将
与
之间的光学相干转移到
与
之间的载流子迸发，输入的单光子储存为这两个能级基态之间的载流子波。在
后，可以在
与
施加另一个控制光脉冲，将
与
之间的载流子迸发转移为
与
之间的光学相干，经过时间
+1/Δ后，相位聚首造成杂波的发射，这就是载流子波的原子频度梳方案。原子频度梳方案充分借助了稀土参杂晶体光学非均匀串扰远小于均匀串扰的特征，是最早在稀土参杂晶体中实现的量子储存方案。
3.3斯塔克调制的原子频度梳方案
不仅施加一组控制光脉冲外，还可以通过施加一组控制电脉冲来实现按需储存。在外加电场的作用下，晶体中稀土离子的跃迁频度发生联通。对YSO晶体来说，当外电场顺着晶体的b轴或则垂直于b轴时，晶体中的离子会分成两组，分别获得Ω和-Ω的频度联通[44]，其中
μg和μe分别表示能级和迸发态的电偶极矩，δμ为它们两者之差，E为外加电场，ℏ为约化普朗克常量。假定单个电场脉冲持续的时间为Tp，这么两组离子会分别积累ei2πΩTp以及e-i2πΩTp的相位。若使Tp=1/(4Ω)(TpΔ)，这么两组离子在AFC杂波发射前都会积累为π的相位，这将造成两组离子之间的相消干涉，进而造成本来会在t=1/Δ发射的AFC杂波完全被抑制。在
(n为正整数)时间区间内施加一个同样的电场脉冲，可使两组离子积累的相位由π下降为2π，原来t=1/Δ被抑制的AFC杂波又会在t=n/Δ重新发射下来，这就达到了按需储存的目的。在实际实验中，电场不可能绝对均匀，不同稀土离子获得的频度联通各不相同，通过将第二个电场脉冲的方向反转，两个电场脉冲后最终每位稀土离子获得的总相位都为0，从而高效地实现AFC杂波的抑制以及按需读取。斯塔克调制的原子频度梳方案避开了使用强的控制光脉冲，因而可以有效地规避载流子波原子频度梳方案中控制光脉冲造成的噪音。
3.4无噪音光子杂波方案
无噪音光子杂波(NLPE)方案涉及4个基态，两个能级基态
和
以及两个光学迸发态基态
和
[45]。布居数最开始被初始化到能级基态
上，光子可被非均匀加宽的光学跃迁
↔
吸收。在基态
和
施加第一个π脉冲，将
和
之间的光学相干转移到
和
之间载流子相干。在基态
和
施加第二个π脉冲，就将
和
之间的载流子相干转移为
和
之间的光学相干。依次在
和
之间施加第三个以及
和
之间施加第四个π脉冲，相干被转移回
和
之间，并造成无噪音光子杂波的发射。由π脉冲不理想造成的残留布居数仅存在于
基态，自发幅射造成的噪音与最后发射的杂波频度上可分辨，因此可以采用混频晶体滤除。因为无需制备AFC结构，NLPE方案可以充分借助样品的吸收深度，因此可以实现更高的储存效率。
04晶体波导量子储存研究进展
4.1II型晶体波导储存器的表征及相干光储存
II型光波导对加工参数相对不敏感，本团队的可集成量子储存实验首先从II型波导的加工开始。实验选用的样品是具有超长相干寿命的掺铕硅酸钇(Eu3+:，缩写Eu:YSO)晶体，它属于单斜晶系，参杂的稀土离子可以代替抢占两个C1对称晶体位点的Y3+离子[46]。抢占这两个不同位点的稀土离子的光学跃迁频度不同，对应的真空波长分别为580.04nm(位点I)和580.21nm(位点II)。YSO晶体有三条偏振光主轴，分别用b、D1、D2表示。Eu有两种稳定核素，151Eu和153Eu，二者的自然产率基本相等，但具有不同的载流子基态结构。实验样品中+的参杂含量为0.1%，通过采用核素提纯技术可以尽量减低+的影响[47]。
当入射光偏振光顺着D1轴时，坐落位点I的+具有最强的吸收，因此更便于实现高的储存效率。为了在晶体中加工出支持偏振光沿D1的光波导，皮秒激光顺着样品的D2轴方向入射，同时位移台带着样品顺着b轴方向联通，产生一条刻痕。接着位移台顺着D1轴方向平移20μm，重复上述操作，才能得到II型光波导。当偏振光沿D1轴时，580nm的激光可以被禁锢在波导中，与波导中的+作用，且最后的出射光可以有效地被搜集进多模光纤中。因此晶体中的每一个波导都能作为一个量子储存器来使用。
为了表征这些晶体波导储存器的性能，须要对它进行测试并跟黄白色晶体储存器进行对比。通过采用光子杂波技术，测得波导中的光学相干时间为202μs。通过将样品往上联通足够的距离，致使激光的作用区域远离波导而步入晶体的中心区域，可以测得同样实验条件下片状晶体的光学相干时间为186μs。同样可以测出波导中的光学非均匀偏压为11.8GHz，载流子非均匀偏压为114kHz；而片状晶体中的光学非均匀偏压为4.7GHz，载流子非均匀偏压为60kHz。可见在波导的加工过程中样品的光学相干时间基本未受影响，而光学以及载流子非均匀紊流却遭到了类似程度的扩大，这说明样品在加工过程中遭到了一定的损伤。而这些加工造成的不利影响可以通过进一步优化加工参数以及在加工后进行固溶操作来修补[38]。
为了验证这些波导储存器的可靠性，可在其中演示不同的量子储存方案，并估算储存保真度。在将储存的光讯号读出时，可引入一组本地的参考讯号与之干涉。通过逐渐改变输入讯号的相位，读出讯号的相位也急剧改变，而参考讯号的相位保持不变，这样才能得到如图2所示的完整干涉曲线，从干涉曲线的干涉可见度可直接算出储存保真度。实验上演示了载流子波的原子频度梳以及低噪音杂波恢复[48]这两种储存方案，分别得到了0.99以及0.97的储存保真度，证明了这些晶体波导储存器的可靠性。
图2读出讯号与储存讯号之间的干涉曲线(a)低噪音杂波恢复方案；(b)载流子波的原子频度梳方案[47]
4.2时分编码量子比特的按需储存
IV型光波导在样品的表面，容易与片上电极集成，适宜采用斯塔克调制的原子频度梳方案。为了减轻波导的插入耗损，可采用低能量的皮秒激光脉冲多次加工的方法得到高品质的光波导。实验中采用的单脉冲能量为60nJ，单次加工产生的刻痕深度为7μm，采用从下往上逐次加工，每次的加工深度都降低6μm左右，经过三次加工后，刻痕深度为18.3μm，IV型波导就坐落两组平行的最终刻痕之间。如图3(a)所示，波导的模式十分接近高斯模式，大小为10.5μm×7.9μm。在记入波导的插入耗损、光路耗损、单模搜集耗损后，依然得到了40%的传输效率。如图3(b)所示，用皮秒激光在波导两边平行地涂覆了一组凹槽，半径为80μm的两根金线间隔300μm，埋在凹槽上面，作为施加电场的电极来使用。实验中演示了按需储存时分编码(time-bin)量子比特，储存的保真度达到了99.3%，远超精典界限，也接近球状晶体中99.9%的最高储存保真度记录[28]。
图3(a)波导的模式；(b)显微镜下可见Eu:YSO晶体上加工了6条刻痕，组成了5组相邻的IV型光波导，光波导两边埋了两根宽度为300μm的电极[38]
4.3偏振光量子比特的按需储存
III型光波导可以支持不同的偏振光模式，因此很适宜偏振光量子比特的储存。大多数稀土参杂晶体都具有各向异性的吸收，也就是说晶体对不同偏振的吸收系数不一样。之前的解决方案是将两块最强吸收方向互相正交的晶体拼在一起，并在两块晶体中间插入半波片，产生类似披萨的结构，以实现对不同偏振光的均衡吸收[28]。但因为耦合的困难，这些方案很难在晶体波导储存器中实现。
后面提及+可以代替硅酸钇中两种抢占不同位点的Y3+离子，因为位点I的+吸收更强，所以之前的实验大多是基于位点I的Eu3+进行的。而位点II的+其实吸收较弱，但却对沿D1和b的偏振具有相仿的吸收系数。近日，靳明等人详尽检测了位点II的+的载流子基态结构，并在单块晶体中实现了基于NLPE方案的偏振光量子比特的按需储存[49]。这使在晶体波导储存器中实现偏振光量子比特的储存成为了可能。
图4(a)Eu:YSO晶体中III型光波导以及对面的电极在显微镜下的正视图；(b)III型光波导在显微镜下的侧视图；(c)III型波导的模式图[50]
实验中采用的III型波导坐落由20圈刻痕围成的方形区域，该III型波导对偏振光基本没有依赖性，TM和TE模的插入耗损分别为0.85dB以及0.84dB，这儿TE和TM模的偏振光方向分别顺着晶体的b轴和D1轴[50]。如图4所示，加工的波导坐落晶体表面下20μm处，波导左侧在晶体表面沉积了两根宽度为100μm的电极，用于施加电场来实现斯塔克调制的原子频度梳方案。为了克服位点II的+吸收弱的问题，这儿采用了特殊设计的泵浦方案，将AFC的吸收深度提升到了4，最终对任意偏振光实现了500ns储存时间下25%的储存效率。通过采用量子过程层析技术，测得在1μs储存时间下的储存保真度为99.4%。
4.4通信波段量子比特的按需储存
Er3+的光学跃迁频度为1.54μm，刚用处在通信波段，在光纤中传输耗损较低，因此很适宜用于通信波段的量子储存。如图5所示，刘端程等人在167Er:YSO晶体中加工了直接与多模光纤对接的光波导，波导的两端直接跟单模光纤粘接在一起，得到了51%的端对端效率[51]。为了增强样品的吸收深度，实验上将样品放置在稀释制热机内，样品被冷却到100mK，同时施加1T的磁场，致使Er3+的布居数部份初始化，最终实现了65ns储存时间条件下10.9%的储存效率。通过采用斯塔克调制的原子频度梳方案，首次在可集成量子储存器中实现了通信波段量子比特的按需储存，对time-bin量子比特的储存保真度达到了98.3%。
图5(a)基于Er:YSO晶体的III型光波导直接与多模光纤对接，其对接处在显微镜下的图象；(b)III型光波导在显微镜下的侧视图[51]
4.5多模式储存
采用多模式储存可以有效地提升量子储存器的储存容量和量子通讯的速度。对于基于AFC的储存方案来说，储存的最大时间模式数等于AFC的带宽(即储存带宽)与AFC的周期Δ之比。在载流子波的AFC方案中，须要施加一对很强的控制光脉冲，对于球状的Eu:YSO来说，在2MHz储存带宽的情况下，控制光的功率通常在300mW，考虑到光路的耗损等，这一般早已达到单台固体激光器输出功率的极限了。要想实现更大的储存带宽，就须要控制光具有更高的功率。在波导储存器中，因为控制光被禁锢在很小的空间内，因此控制光功率密度相比采用粉状晶体可以实现量级上的提高，这促使提升储存带宽、实现更多的储存模式成为可能。苏明煦等人在基于151Eu:YSO中II型波导的储存器里实现了11MHz的储存带宽，基于相干光演示了200个时间模式的AFC储存以及100个时间模式的载流子波AFC储存[52]。英国光子科学研究所的A.Seri等人在基于Pr:YSO晶体中I型波导的储存器里实现了频度域15个模式、时域9个模式共135个模式的量子储存[53]。
05总结与展望
晶体波导量子储存器发展迅速，短短几年内就在储存保真度、存储模式数以及通讯波段储存等方面达到了接近球状晶体的水平，但在集成性和扩充性等方面，比球状晶体具有更大的优势。目前，波导跟单模光纤的对接效率依然还有较大的提高空间，对接中的耗损主要来自于两者模式的不匹配。以III型波导为例，为了提升对接效率就要减少波导的模式半径并加强蚀刻硬度以造成足够大的折射率变化。而这又会造成对晶体的强损伤，进而不可防止地扩大晶体的载流子以及光学非均匀紊流，对量子储存性能带来不利影响。通过在波导或则光纤中引入局部的模式半径变换，有望最大程度优化二者之间的模式匹配，同时不会引入大的额外紊流。据悉，因为控制光和讯号光都在波导中传输，难以像在球状晶体中一样采用空间混频的形式来滤除控制光造成的噪音，这促使在波导中实现基于载流子波的原子频度梳方案的量子储存极具挑战。
不仅采用皮秒激光直写技术，近年基于载流子波导、聚焦离子束蚀刻以及硅基光子晶体微腔等技术开发的可集成固态量子储存器也取得了众多进展[54—57]。这种可集成量子储存器具有规格更小、集成度更高等优点，但是因为这些结构大多坐落样品表面且加工过程中对晶体结构存在不可防止的强损伤，造成其在端对端耦合效率、存储时间、存储模式等参数上的表现仍有较大的提高空间。据悉，因为皮秒激光微加工技术天然地具备三维加工的能力，所以可在单块晶体中加工多根空间上可分辨的波导储存器，有望大大地提升量子储存器的储存容量。
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