拓扑量子态和拓扑量子材料的理论、实验研究近些年来方兴未艾，成为汇聚态化学研究领域的重要前沿。拓扑序作为一种全新的物质分类概念，与对称性一样是汇聚态化学中的基础性概念。对拓扑的深刻理解，关系到汇聚态化学研究中的众多基本问题，比如量子相的基本电子结构、量子相变以及量子相中的许多无能隙元迸发等。在拓扑材料中，电子、声子以及载流子等多种自由度之间的耦合对于理解并调控材料性质有着决定性作用。光迸发可用于分辨不同的互相作用并操控物质状态，材料的基本物性、结构相变以及新的量子态信息也会急剧获得。目前，深入理解光场驱动下拓扑材料宏观行为与其微观原子结构、电子性质的关联已然成为诸多研究人员的目标。
图1.a.手性符号为正(χ=+1)的Weyl点在圆偏振下的手性选择定则；b.χ=+1的Weyl点在线偏振下因为原子轨道对称性造成的选择性迸发。
拓扑材料的光电响应行为与其微观电子结构密切相关。非常的，对于拓扑半金属来说，能带交叉点附近的自旋迸发对体系波函数特点高度敏感。对拓扑半金属中非线性光学现象的研究除了可以帮助我们更深入地理解系统迸发态的化学性质，而且有望将这种效应用于光学元件的制造和太阳能电板的设计，为未来潜在的实际应用提供了可能。诸如，外尔（Weyl）半金属中，吸收一个圆偏振的光子将造成载流子的翻转，为了满足角动量守恒，顺着圆偏振传播的方向，Weyl锥两边的电子迸发将呈不对称分布，该规律称为手性选择定则（图1）。
对拓扑材料非线性光学现象的理论研究一般采用将材料能级性质估算和对称性剖析相结合的方式，但是，这样的处理方式存在显著的缺陷。首先，缺乏被迸发自旋在动量空间及实空间的实时动力学信息，未能完善与时间区分实验侦测手段的直接对比。其次，未能考虑电子-声子及光子-声子之间的耦合。而这对于个别相变过程的发生至关重要。据悉，这些基于微扰论的理论剖析未能处理强光场下的化学过程。基于第一性原理的含时密度泛函分子动力学（TDDFT-MD）模拟就能挺好地解决以上问题。
近日，中国科大学数学研究所/上海汇聚态化学国家研究中心表面化学国家重点实验室SF10组的博士后关梦雪和博士生王恩（共同第一作者），在孟胜研究员的指导下，与沈阳理工学院孙家涛院长合作，借助自主开发的迸发态动力学模拟软件TDAP，系统地研究了第二类外尔半金属WTe2中准粒子迸发对超快激光的响应特点。
图2.a.Td-WTe2的原子结构示意图;b.费米面附近的能带结构。c.顺着贝里渊区高对称线分布的能带结构及原子轨道的相对贡献。箭头①及②分别代表紧靠或远离Weyl点的迸发;d.顺着Γ-X方向能带结构的放大。
研究表明，在Weyl点附近存在由原子轨道对称性及跃迁选择定则所决定的自旋的选择性迸发，与一般手性迸发的载流子选择定则大为不同的是，其迸发路径可以通过改变线偏振的极化方向及光子能量加以控制(图2)。
自旋的不对称迸发将在实空间诱导出不同方向的光电流凝聚态物理研究方向和前景，进而影响体系的层间滑移的方向和对称性特点。因为WTe2的拓扑性质，比如Weyl点的数量及其在动量空间中的分离程度等，高度依赖于体系的对称性(图3)，自旋的不对称迸发将带来Weyl准粒子在动量空间的不同变化行为，以及体系拓扑性质的相应改变。为此，本工作同时为光致拓扑相变提供了清晰的相图（图4）。
图3.a-b,线偏振极化方向顺着晶体a轴及b轴的层间相对运动;插图为相应的运动模式。c.理论模拟与实验观测的比较。d-e.体系的对称性演变及kz=0平面内两个最毗邻Weyl点的位置、数目及分离程度。
图4.Td-WTe2中光致拓扑相变中单偏振光子能量（ℏω）及极化方向（θ）的依赖相图。
本研究工作阐明了Weyl点附近的自旋迸发不但要关注其手性，还要仔细剖析其附近的波函数原子轨道特点。二者的效应类似但机制差异显著凝聚态物理研究方向和前景，为深入理解Weyl点的奇异性提供了理论根据。据悉，该工作所采用的估算方式才能在超快的时间尺度内深入理解原子、电子层次上复杂的互相作用及动力学行为，阐明其微观化学机制，有望成为未来研究拓扑材料中非线性光学现象的有利工具。
相关成果近期发表在《自然通信》(12,1885(2021))上。该工作得到了科技部重点研制计划、国家自然科学基金委和中国科大学战略性先导专项(B类)的捐助。作者谢谢与伦斯勒理工大学张绳百院士的有益讨论。
