钙钛矿型氧化钴（）具有丰富的自旋态转化。虽然本征板没有长程有序自旋排列，但在基板施加的拉应力作用下，薄膜表现出异常的铁磁绝缘性能。前期，中科院物理研究所、北京国家凝聚态物理研究中心特聘研究员郭二佳利用单晶衬底表面台阶的面内双旋转对称性，实现了对薄膜准一维铁弹性结构和磁各向异性的精确控制。国际上首次使用配备静水高压原位装置的偏振中子反射光谱研究了可逆晶格畸变引起的磁变化。在物理研究所硕士研究生李思思的指导下，研究了不同薄膜厚度和不同外延应力下薄膜轨道有序和自旋态对宏观磁性的非线性调控作用。这些研究证实，人工设计的微观结构能够有效地调控钴离子的自旋态，从而实现铁磁有序和铁弹性有序的共存与耦合，为铁磁超薄膜的实现提供了实验依据。
近日，在物理研究所郭二甲、李思思、博士生林珊的指导下，与物理研究所的金奎娟、顾林、朱涛合作，利用无限氧化铜层的结构相变随着厚度的减小而诱导钴氧八面体键长和键角的变化， 实现单细胞层厚度（约0.4 nm）、强磁性（~0.5 μB/Co）和高居里温度（~75 K）的超薄薄膜，解决了单初级层磁性氧化物不易应用于功能器件的问题。
研究人员采用脉冲激光沉积技术实现了单原代细胞层尺度的薄膜生长，精确控制了膜生长的层数、重复周期、原代细胞层截止面和堆叠方法（图1）薄膜厚度高中物理，并根据功能要求人工设计切割氧化物异质结和超晶格， 从而实现“乐高式”原子层排列，为材料研究和探索强相关电子系统的物理机理奠定了基础。在这项研究中，研究人员使用二阶非线性光学检测方法证实，当无限氧化铜层的厚度减少到5个初级细胞层时，CuO2铜氧表面的原子构型从水平（型）变为垂直（链型）。同时，面外晶格常数从 3.43 ？到 3.9 ？，格子拉伸10%以上。利用插层厚度带来的晶格变化，研究人员探索了超薄膜的结构和磁性，以及其物理机制。当厚度小于 5 个引物电池层（链型）时，超薄膜表现出典型的铁磁性。当厚度大于 5 个引物层（类型）时，超薄膜的铁磁性消失（图 2）。为了弄清楚[（）m/（）n]15超晶格磁性的起源，研究人员先后进行了磁圆二色性（XMCD）和偏振中子反射率（PNR）测量，结果均表明超晶格的磁性仅由超薄层贡献（图3）。探索超薄膜铁磁性的物理起源是关键。研究人员利用扫描透射电子显微镜的环形亮相模式，精确观察了不同时期超晶格中不同原子的位置，并阐明了氧化钴八面体键长和键角的变化（图4）。相变前后，钴氧钴键角从168°增加到180°，钴氧键长度增加约1.1%。这些氧八面体参数的微小变化会导致晶格场能和交换能差的增加，并改变电子在T2G和EG能级的分布，导致钴离子从低自旋态向高自旋态的转变，促进长程有序电子自旋排列。为了最大限度地发挥微观结构对钴自旋态的影响，研究人员制备了单细胞层和单细胞结构的超晶格（图5），发现与其他单细胞层磁性氧化物相比，单细胞层的饱和磁化强度和居里温度有所提高。该材料表现出与磁性二维材料相似的强磁各向异性，为光泵浦和电流驱动的超薄自旋轨道扭矩器件提供了替代材料。
这
研究成果发表在Via in Thin上，并被选为重点文章（ ）。李思思、林珊和物理研究所副研究员张庆华是该论文的共同第一作者。金奎娟和郭二佳是该论文的共同通讯作者。科研工作先后获得科技部重点研发计划、国家自然科学基金、北京市科技新星计划、北京市自然科学基金、中科院战略优先科技专项（B类）资助。这项工作还得到了武汉理工大学的Sang 教授和亚利桑那州立大学博士在高分辨率透射电子显微镜测量方面的支持，中国科学院高能物理研究所研究员Wang Jiaou在X射线吸收光谱方面的支持，以及美国国家标准局中子散射研究部的Tao Zhu和Ryan Need博士以及Brian Kirby博士在极化中子反射率测量中。
图 1.[（）m/（）n]15（LmSn）超晶格的结构和电子态表征.（a） 含有单细胞层的L1S8超晶格的高分辨率TEM图像。（b） LmSn系列超晶格沿薄膜生长方向的原子尺度高分辨率透射电镜图像和面外晶格常数。L3S3和L3S8超晶格Cu L吸收边缘的X射线线偏振光谱[（c）和（d）]。
图2.[（）5/（）1]15 超晶格的磁性。当厚度从 1 层变化到 20 层时薄膜厚度高中物理，（a） 磁矩场强度和 （b） 磁矩温度变化。（c） 面外晶格常数（cSL）、（d）饱和磁化强度（Msat）和（e）矫顽场（HC）与厚度的关系
图3.[（）5/（）1]15 超晶格的磁圆二色性[（a）示意图和（b）Co L和Cu L吸收边缘的X射线吸收光谱]和偏振中子反射光谱[（c）示意图，（d）菲涅耳系数归一化反射光谱和（e）密度和磁性随厚度的分布]。
图4.环场明相模式下的高分辨率扫描透射电子显微镜图像。（a） [（）3/（）3]15 和 （b）[（）3/（）8]15 高分辨率透射环场亮相电子显微镜图像的超晶格。（b）和（d）分别是M-O-M键角随原代细胞层厚度的变化，其中M代表过渡金属离子（例如Ti，Co，Cu）。（e） 钴离子低、中、高自旋态可逆转换示意图
图 5.单胞层 [（）1/（）1]15 超晶格的结构和磁性。（a）高分辨率TEM图像，（b）元素分辨电子能量损失谱，（c）（L1S1）超晶格的电磁强度分布。（d） L1S1超晶格的磁矩-场强和（e）磁矩-温度变化
