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专家观点
折射是一种众所周知的光学现象，它会改变光波穿过物质的方向。 显微镜、透镜和基于折射的棱镜是操纵可见光、红外线、紫外线和 X 射线波长光束不可或缺的工具。 在过去几年中，在实验室环境和小型设施中开发了一系列 EUV 和软 X 射线源。 而且，物质对极紫外的强烈吸收阻碍了该光谱区折射透镜和棱镜的发展，而在该光谱区，聚焦被反射镜和衍射菲涅尔波带片所取代。 在这里，等。 通过在 EUV 光束轮廓上使用密度梯度 CO2 射流，实现了对 EUV 辐射折射的控制。 在实验中，制造了一个液相棱镜，它引起了光束的频率相关偏转。 借助原子共振附近的强偏转，进一步研制出适用于极紫外辐射的可变形折射透镜，具有通过改变二氧化碳压力来建立产量和调节焦距的特点。 这项研究开辟了一种将其他光谱区域中基于折射的技术转移到极紫外区域的方法。 结果发表在 。
L., O., T., G., N., A. Rouzée, J., MJJ, B. Schütte.-., 91-94 (2018)。
光的折射在自然界中普遍存在，它构成了人眼功能和观察彩虹的基础。 它在可见光、红外线和紫外光谱中有许多应用。 例如，耳朵的屈光不正可以用太阳镜或隐形眼镜矫正，光学显微镜可以放大小物体或结构。 在激光化学的背景下，折射透镜被广泛用于聚焦或放大激光束。 超短激光脉冲通过光学棱镜对光的色散和偏转进行压缩或拉伸。
当伦琴于 1895 年发现 X 射线时，他尝试用棱镜和透镜进行折射实验。 由于他没有观察到 X 射线的明显偏转，因此他推断折射透镜不适合聚焦 X 射线辐射。 一个世纪后，开发了一种由透镜阵列组成的复合折射透镜，用于硬 X 射线领域，这得益于该光谱区域的吸收相对较低。 复合折射透镜用于聚焦现代同步加速器和自由电子激光设备发射的 X 射线。 它们已应用于硬 X 射线显微镜、X 射线纳米聚焦和晶体散射的研究，以及纳米级样品的相干衍射成像。
到目前为止，在极紫外（远紫外）范围内一直缺乏折射装置，但这将是理想的。 例如，折射透镜可用于在不改变传播方向的情况下聚焦远紫外脉冲，从而提供相当大的灵活性。 长期以来，人们一直建议使用经过精心设计的微折射镜片。 然而，由于远紫外辐射的强烈吸收，实际实施具有挑战性，这需要使用设计复杂的极薄透镜。
图 1 远紫外棱镜。 原子共振附近折射率的底部色散曲线。 高于共振 (n > 1) 的光子能量以黄色表示，低于共振 (n) 的能量是高纹波脉冲的角度辨别光谱。 EUV 光束在垂直方向上的角发散反映在垂直轴 c 上的空间分布中，在密集的 He CO2 射流（使用 10 巴的背压形成）中心下方 0.3 毫米处传播后的相同光谱显示清晰的折射特征。 光子能量高于 He 的 1snp 共振的光谱分量向下偏转，而低 1snp 共振的光谱分量向上偏转。 偏转角在 1s-2p 共振时最大，并且由于振荡器硬度的降低而在较高共振时减小。 在 He 电离势 (24.58eV) 以上，远紫外线辐射被强烈吸收。 由于老化效应，与观察到偏转的 EUV 辐射的区域相比，检测器的灵敏度在未受干扰的高波纹光谱记录区域增加。 这导致偏转的 EUV 辐射变得更加强烈。 d, 考虑n = 2, 3, 8的1snp共振的异质He CO2射流中远紫外折射的模拟。模拟结果表明，当背压为10 bar时，气体射流的峰值密度为9 × 在相互作用区 -3（相当于 300K 时 3.7bar 的压力）。
图 1a 的中间和顶部面板显示了一种控制来自非均匀 CO2 目标的 EUV 脉冲折射的方案。 EUV 脉冲穿过 CO2 射流，它在垂直于 EUV 光束的方向上传播，在垂直方向上具有密度梯度（图 1a）。 当 EUV 脉冲偏离中心通过 CO2 射流时，射流充当棱镜，导致角色散和 EUV 辐射偏转。 对于入射在二氧化碳射流中心下方的远紫外光束，其光谱分量为n>1的向下偏转； 和 n < 1 的光束向上偏转的光谱分量。
这一概念的实验演示如图 1b、c 所示。 图 1b 显示了使用持续时间为 4.5 fs 的近红外脉冲形成的高波纹远紫外光谱。 在二维检测器上检测到光谱，其中垂直轴代表使用平场光栅分散 EUV 光谱的轴。 当宽带高纹波脉冲在高密度 He CO2 射流中心下方 0.3 毫米处传播时，远紫外光谱发生强烈偏移（图 1c）。 He 的 1snp (n=2,3) 以下的光谱分量向下偏转，而 1snp (n=2,3) 以上的光谱分量向上偏转。
在显微镜下，折射可以用极紫外脉冲引起的电偶极子振荡来解释。 入射的极紫外脉冲使原子爆发，重新发射具有相同光子能量的辐射（自由感应衰减）。 棱镜利用了这样一个事实，即这种重新发射的辐射相对于激发的远紫外脉冲是相移的。 由于诱导二氧化碳浓度梯度的存在，EUV脉冲上下两部分的相移不同，导致EUV波前发生倾斜。 波前倾斜取决于折射率，因此在共振点附近减小。 例如，在 21 eV 的光子能量下，比 1s2p 共振高 0.22 eV，波前倾斜在本实验中使用的 CO2 密度下为 0.07。
假设极紫外光束具有高斯空间分布，并利用 He 的 1snp 吸收序列的特性，通过公式模拟 CO2 射流中的折射。 远紫外脉冲在二氧化碳介质中传播时积累的相位是近似的。 利用傅立叶变换法求解的衍射公式的小角近似来估计极紫外光束在自由空间中的传播。 如图 1d 所示，仿真结果很好地再现了实验结果。
通过改变 CO2 压力，可以控制 EUV 光束的刚度。 图 2ac 显示了 1 bar、3 bar 和 9 bar 背压的角度微分光谱，并显示应力随着背压降低而降低。 对于 3 巴（黄色实线）和 9 巴（红色实线）案例。 对于小角度，偏转与折射度（即 n1）成反比，折射度使用洛伦兹公式估算。 当 EUV 光谱仪的角度接受和帧速率不再足够时，检测到的偏转角（虚线）形状和估计的折射率（实线）形状一致，除了共振附近的区域。
图 2 二氧化碳压力控制极紫外偏转。 ac，角度 - 远紫外光谱在气灯火焰中心上方传播 0.3 毫米的距离，支持 1 巴 (a)、3 巴 (b) 和 9 巴 (c) 的压力，d，平均偏转角度作为光子能量支持压力的函数 3 bar（对应于相互作用区域中 1 bar 左右的峰值压力；黄色虚线）和 9 bar（红色虚线）。 在这里，在左轴上应用垂直刻度，如向上箭头所示。 为了进行比较，在应力结果（黄色实线）上绘制了标准气温 (273.15 K) 和标准压力 (1 bar) 下的估计折射率。 右轴上的垂直刻度适用，如下面的箭头所示。 请注意，估计的折射率与压力成反比。 黑色实线表示估计的折射率除以 3。
观察到的远紫外辐射在原子共振区附近的偏转可以为远紫外折射透镜的设计提供依据。 在第二组实验中，使用12m长的多径线形成100-窄带宽和低色散的高阶纹波。 图 3a 概述了在高阶纹波电池后 6 米处记录的 20.2eV 左右（对应于第 13 纹波）的空间微分光谱。 20.2eV 的光子能量比 He 的 1s-2p 共振低约 1eV。 波纹沿垂直轴的空间延伸（2.7 mm；图 3d）对应于 0.45 mrad 半最大值全长半最大值的全宽发散。 当 CO2 射流呈抛物线形时，其空间范围约为 2.5 mm（类似于 EUV 光束半径，此时为 2.3 mm），它位于探测器前方 0.9 m 处，探测器充当透镜，如图 1 所示。 3b 插图。 图 3b、c 显示了在 20.2eV 的两个不同背压下的辐射聚焦。 图 3d 显示 CO2 射流的应用将垂直方向的操作压力从 2.7 mm 降低到 410 μm，以支持 12 bar（实验中使用的最高压力，导致峰值密度约为 1 × -3实验）。 研究发现，He 透镜对远紫外光束的吸收非常小：即高于 5% 可能的检测阈值。 当前实验的几何结构导致一维聚焦，类似于柱面透镜。 一系列两个垂直定位的 CO2 射流，每个射流都具有锥形密度梯度，可用于水平和垂直聚焦 EUV 脉冲。
图3 远紫外折射镜片。 a，20.2 eV（对应于第 13 波纹）的未聚焦远紫外辐射的空间微分光谱。 b、c，在这些谐波发散改变了通过他的煤气灯 d 的传播（见插图）后，如压力支撑 6 (b) 和 12 (c) 所示，d，比较垂直光束剖面 使用的压力支撑 0 bar（红色曲线）和 12 bar（蓝色曲线）。 插图显示了与压力相关的光斑尺寸，偏差条反映了光斑尺寸确定的不确定性。 e, 14.0eV处的空间微分辐射光谱（对应第9波），类似于Ar.f的三维和5s共振。 这种波纹的焦点是通过 Ar 二氧化碳射流在 2.5 巴的背压下实现的。 g，当背压进一步降低到 4 bar 时光的折射反射散射的例子，由于 Ar 透镜将远紫外光束聚焦在 CO2 射流和检测器之间，因此可以观察到光束规格的降低。 h，Ar 背压为 0 巴（红色曲线）和 2.5 巴（蓝色曲线）时的垂直光束截面。 插图显示了与压力相关的光斑尺寸，偏差条反映了光斑尺寸确定的不确定性。
远紫外辐射的偏转随着光子能量接近原子共振而减小，另一种情况是使用 14.0eV 辐射（相当于第九波纹；见图 3e），接近 3p55s（14.09eV）和 3p53d（14.15 eV) Ar 共振。 在这些情况下，AR CO2 注入在 2.5 巴的压力下适度支持（对应于峰值密度相互作用区域的约 2×-3）用于集中远紫外辐射，如图 3 所示。 当二氧化碳背压进一步降低至 4bar 时，检测器处的束流规格再次降低（图 3g）。 在这些情况下，焦平面移近射流并检测到发散光束。
在 Ar 透镜实验中观察到的最小光束尺寸为 270 μm（图 3h），这对于许多应用（如光电离和光电子能谱）来说已经足够小了。 然而，也有一些单独的应用，例如研究极端紫外线引起的非线性过程，以及使用光子能量约为 20eV 的单高阶纹波驱动相干衍射成像。 所需的远紫外光斑尺寸要小得多。 焦斑的大小受几何像差和色差的限制。 在理想的聚焦条件下，沿 EUV 光束传播轴积分的 CO2 密度分布需要呈抛物线形。 事实上，锥形喷嘴形成的二氧化碳浓度分布抛物线非常接近，但偏离抛物线形状会造成几何畸变，影响可达到的焦斑规格。 众所周知，沿 CO2 光束的传播轴存在密度梯度，这也会导致几何变形。 未来，可以通过定制 CO2 喷嘴的设计来优化 CO2 浓度分布。
假定抛物线二氧化碳密度分布，模拟了 Ar 透镜下半径为 1.9mm 的准直 14.0eV、半最大全长远紫外光束的光斑尺寸。 如图 4a 所示，CO2 透镜后 90 cm 处的远紫外光斑大小取决于光子能量。 这些色差是 EUV 带宽内折射率变化的直接结果，导致光斑尺寸大于单色 EUV 光束。 值得注意的是，这些影响在实验数据中是不可见的，因为光谱码率约为 100 meV，空间码率约为 100 μm。 在距 Ar 透镜 90 cm 处，CO2 密度依赖性光斑尺寸如图 4b 所示，显示带宽为 160 meV 的远紫外脉冲的最小光斑尺寸为 74 μm，这类似于在第九次纹波实验中观察到的带宽（图 4b 中的红色曲线）。 由于色差，测得的光斑尺寸在 CO2 密度的大范围内几乎没有变化，这解释了图 3h 插图中所示的行为。 当在估计中将远紫外带宽降低到 2 meV 时，得到的最小光斑尺寸为 40 μm（图 4b 中的蓝色曲线）。 当使用折射时光的折射反射散射的例子，由于共振距离远紫外光子能量更远，色差减小，如图4c所示，半最大全长半径为2.4mm的He透镜。 在这些情况下，使用带宽为 240 meV 的脉冲（类似于实验中使用的 13 阶纹波的带宽，如图 3 所示），获得的最小光斑尺寸为 28 μm； 蓝色曲线），脉冲长度减少到 20 μm。 模拟结果表明，进一步降低二氧化碳浓度至3.1×-3，对应更短的30 cm焦距，可以获得10 μm以下的焦斑尺寸（远紫外硬度可达-2）。 这是近年来远紫外诱导拉比循环实验、远紫外原子双电离实验和单相干衍射实验的研究范围。 场是可能的。
图 4 远紫外聚焦 | 模拟。 a，通过峰值密度为 2.2 × − 3（对应于300k 时的压力为 0.9 巴）。 由于色差，远紫外光斑大小取决于光子能量。 b，对于带宽为 160 meV（红色曲线）和 2 meV（蓝色曲线）的 EUV 脉冲，光斑尺寸作为 Ar CO2 密度的函数，最小光斑尺寸分别为 74 μm 和 40 μm。 c，远离共振的光子能量的色差减少。 这方面的反例显示远紫外线脉冲以 20.2eV（半径 2.4mm 半最大长度）传播通过峰值密度为 1.1×-3（对应于 300K 时 4.3bar 的压力）的 CO2 注入。 d，对于 240 V（红色曲线）和 2 meV（蓝色曲线）的 EUV 脉冲带宽，光斑尺寸作为 CO2 密度的函数，其最小光斑尺寸为 28 μm 和 20 μm。
使用折射透镜聚焦超短脉冲时的另一个重要方面是聚焦时的脉冲持续时间。 由于高阶纹波和自由电子激光脉冲具有固有的负线性调频，折射透镜可以产生正线性调频，进而导致极紫外脉冲的压缩。 假设脉冲持续时间为 24fs，线性调频为 --1，在最初检测到的 13 个波纹范围内，我们的模拟显示峰值 CO2 密度为 4.9×-3（对应于 1.9m 的焦距）压缩到 16fs。 请注意，由于非线性脉冲持续时间引入的镜头，此值小于 8fs 的傅里叶限制。 当将峰值 CO2 密度降低到 1.1 × -3（对应于 90 cm 的焦距）时，预计会在 24 fs 和 29 fs 之间出现适度的拉伸。 可以通过将折射透镜与另一个聚焦装置组合来实现更短的 EUV 脉冲的聚焦。 例如，提出了一种由极紫外折射透镜和菲涅尔波带片组成的多组分透镜。 从理论上讲，这种多组分透镜可以将宽带阿秒脉冲聚焦到毫秒级的光斑，从而能够研究阿秒时间和毫秒空间码率的电子过程。
事实上，等。 提出了一种利用 CO2 射流的不均匀性来偏转和聚焦极紫外脉冲的方法。 这项研究提出了一个问题，即基于广泛用于其他光谱区域的折射光学的概念是否可以转移到深紫外区域，包括显微镜、纳米光学和超短脉冲压缩。 基于远紫外 CO2 的透镜具有几个优点，包括高透射率、可变形性和可调性（通过改变 CO2 成分、气体压力和 CO2 射流几何形状）。 与通常用于聚焦 EUV 脉冲的镜子相比，这种 EUV 透镜不会损坏（由于不断补充二氧化碳样品）并保持入射 EUV 光的传播方向，从而有助于它们在实验装置中的使用。 折射远紫外透镜也可以与其他光学和技术结合使用，例如，最近展示的使用空间混合的波纹光谱。 通过仔细选择具有不同光子能量的原子或分子，可以设计折射在 10eV 和 24eV 之间的远紫外液体透镜。 将来，通过开发利用由高电荷离子和电子组成的异质等离子体中的折射的透镜，该范围可能会扩展到更高的光子能量。
结尾
研究员简介
美国Max-Born研究所院士Oleg利用分时光电子能谱研究发光分子的超快电子动力学。
邮箱：@mbi-.de
Bernd Schütte是美国Max-Born研究所院士，研究方向为阿秒极紫外非线性光学。
邮箱：@mbi-.de
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